欧洲杯-米乐M6官方网站Nature：重大突破！有机激光器问世！

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　　有机半导体材料是基于碳的，具有光电特性，易于制备，并且可以通过改变其化学结构来调整其性能。这些有机半导体材料已成功用于制造有机发光二极管（OLEDs，在移动电话显示屏和电视中广泛应用）、太阳能电池、晶体管和传感器等各种电子器件。然而，制造电驱动的有机半导体激光器非常具有挑战性。这是因为有机半导体通常仅支持低电流密度，会受到注入电荷和三重态的吸收，并且由于接触而产生额外的损耗欧洲杯-米乐M6官方网站。简而言之，将电荷注入增益介质会导致无法忍受的损失。

　　2023年9月27日，英国圣安德鲁斯大学Graham A. Turnbull教授和Ifor D. W. Samuel教授合作，提出了一种替代方法，其中电荷注入和激光放射是在空间上分离的，从而大大减小了损耗。研究人员通过开发一种集成器件结构来实现这一点，该结构能够有效地将具有异常高内部光生成的OLED与聚合物分布式反馈激光器有效耦合在一起。在集成结构的电驱动下，他们观察到了光输出与驱动电流之间的阈值，伴随着窄的发射光谱和阈值以上的光束形成。这些观察结果证实了激光放射现象。研究结果提供了一种以前未曾展示过的有机电子器件，同时表明通过OLED的间接电泵浦是实现电驱动的有机半导体激光器的一种非常有效的方法。这为可见光激光器提供了一种方法，可能在光谱学、计量学和传感领域应用广泛。该文章以Electrically driven organic laser using integrated OLED pumping为题，发表在Nature期刊上。共同第一作者是 英国圣安德鲁斯大学的Kou Yoshida和Junyi Gong博士。

　　同期，蒙特利尔理工学院的Stéphane Kéna-Cohen副教授在Nature发表了题目为“An all-organic laser that is electrically driven”的评论，评论指出设备可以在塑料基底上制造，或者制造成大面积阵列，这将有可能实现在传统激光器难以想象的光谱学、成像和传感等应用。尽管该设备仍然需要脉冲电流以减少热量和三重态的积累，但在未来，材料开发的进展可能能够缓解这个问题。

　　集成的装置包括多层堆叠结构，其中包括一个OLED电致发光区域、一个中央的透明光耦合区域以及一个聚合物分布反馈（DFB）激光腔。该结构因此具有两个发光层：一个基于2,7-双(9,9-螺喹啉-2-基)-9,9-螺喹啉 (TSBF) 的电致发光层和一个基于聚(2,5-双(2′,5′-双(2″-乙基己氧基)苯基)-对苯撑乙烯) (BBEHP-PPV) 的受激发射层。BBEHP-PPV被选作激光增益介质，因为基于这种聚合物的DFB激光器已经显示出有机激光器中最低激射阈值之一。BBEHP-PPV的吸收峰位在约430 nm处，与TSBF的发射光谱相匹配，因此TSBF的电致发光可以有效地在BBEHP-PPV中引起反转粒子的产生。

　　有机激光器和OLED部分最初是分别制造的，然后再集成在一起形成完整的结构。底部发射的OLED首先被沉积在一个覆盖有两对1.5 µm厚的聚二甲苯-C层（P）和50 nm厚的Al2O3/ZrO2纳米层（N）的玻璃载体上。然后，将OLED及其PNPN基底从玻璃载体上取下（PNPN-OLED），以便将其转移到有机激光波导上。两对P和N层的使用可以提供比单对更好的对氧气和水分的屏障能力。激光器由一个230 nm厚的BBEHP-PPV层、一个2.2 µm厚的聚(吡咯烷酮基乙烯)（PVPy）包层和一个1.5 µm厚的聚二甲苯耦合层组成。两个部分通过一层弹性垫（MD700，Solvay）在机械上保持在一起，以确保均匀的压力和两个外层聚二甲苯之间的光学密切接触。显微镜下观察到的干涉条纹图案表明OLED和激光波导部分之间有良好的贴合接触，没有空气间隙。

　　集成设计的关键方面之一是，电致发光到激光增益介质的传递效率可以比常规的OLED排气效率高得多，也就是排放到空气中。这是因为OLED和DFB激光之间的聚合物层的折射率相似，确保通过全反射最小化了到底底板模式的光损失，与在空气界面的高损失相比（70%）。研究人员模拟了TSBF-OLED在PNPN基底上排放到不同折射率介质的排出效率，并发现OLED到PVPy层的排出效率为62%，比排放到空气中的27%高2.3倍。因此，我们的集成器件能够非常有效地将电致发光传递到激光增益介质中。

　　研究旨在实现一个能够在空气中发射50瓦每平方厘米的OLED，这要比此前的成果高。已有报道的OLED在4.5千安埃每平方厘米的电流密度下，其辐射辐照度达到了约20瓦每平方厘米，其外部量子效率（EQE）为0.2%。要实现这一效率，需要非常高的电流密度，超过10千安埃每平方厘米，才能获得50瓦每平方厘米的光输出。除了注入如此高的电流密度之外，还需要在蓝光区域进行发射。对于期望的发射波长430纳米，已报道的最高辐射辐照度为4.3瓦每平方厘米。为了实现这一记录的辐射辐照度，关键的设计特点包括使用具有短辐射寿命的发射器、采用最小化电阻的接触设计、使用强烈的短电脉冲以及使用掺杂的传输层来促进电荷注入和传输。此外，高强度的OLED通常非常小，但这对于激发DFB激光器来说并不理想，因为小的激发斑点会减小与增益介质的相互作用长度并增加阈值。因此，研究人员设计了OLED成为一个长度为1毫米的窄条形，以匹配激光光栅的大小，并且宽度为130微米，以获得小的发射面积（但不至于使OLED的发散严重降低其强度）。这种形状保持了电容低，并确保电流只需在半透明接触上进行非常短的传输距离，从而降低了电阻、驱动电压和发热。

　　DFB聚合物激光器的设计旨在实现低光泵浦阈值。研究中采用了一个子结构光栅，选择结合了表面排除和高Q因子。正如前面提到的，从激光器处获得的OLED输出光线随着距离的增加而发散明显，其排除效率主要受到接触层的折射率限制。因此，需要一个具有高折射率的薄顶部包层层。我们测试了几种顶部包层材料，包括氟聚合物（CYTOP，AGC Chemicals）、环氧胶（NOA68，Norland Products）和PVPy。由于其较低的损耗系数，NOA68和PVPy的激光阈值较CYTOP低。最终选择了PVPy作为器件的顶部包层，因为它提供了更薄且更可控的薄膜厚度。最初，我们使用光参量振荡器（OPO）对光泵浦下的激光性能进行了表征。在Extended Data Fig. 5中，当在阈值以上泵浦时，激光器具有明显的阈值，为92瓦每平方厘米，并在541.5纳米处具有窄的发射峰。